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2023年，诺贝尔化学奖授予了3位发明胶体量子点的科学家。量子点的宽广色域、窄发射峰以及高外量子效率（EQE）是下一代高清显示技术的核心要求。传统的量子点颜色调控主要通过控制量子点的尺寸来实现，但量子点的尺寸易受到前驱体组成、反应温度/时间、配体类型/比例等合成条件的影响，导致发光波长的重复性不佳。铅卤钙钛矿量子点LED因其超高的效率、可溶液制备以及覆盖从蓝光到红外的发光波长等特点，受到了学术界和产业界的广泛关注。然而，在前期钙钛矿LED研究中，通常使用混合卤素调整带隙来调节发光波长，但在光激发或电致发光条件下，混合卤化物钙钛矿材料容易出现组分偏析，导致发光颜色不稳定。此外，能量漏斗效应的存在使得在多n值（多带隙）钙钛矿体系中，发光往往出现在小带隙、长波长的大n值相中。Förster共振能量转移和电荷转移被认为是造成这一效应的两种可能机制，但在光致发光和电致发光中，能量漏斗效应的确切机制以及两者之间的差异仍不完全明确。
不同原子层数MAPbI3钙钛矿量子点LEDs
为解决这些挑战，王立刚等人首次提出了一种基于量子点原子层数来控制其LED电致发光波长的新方案。该方案依托新发展的一种纳米材料合成方法——“快速蒸发的极性溶剂辅助的钙钛矿量子点合成法（FEPS）”。该方法通过将钙钛矿A位阳离子前驱体的极性溶剂（水、醇）溶液注入卤化铅的溶液中，利用真空闪蒸法快速除去极性溶剂，从而获得高质量的钙钛矿量子点。通过使用不同的极性溶剂和后处理方法可得到不同原子层数的钙钛矿量子点溶液，进而制备出不同发射波长的LED。
基于此合成方法，研究团队首次实现了精准控制钙钛矿LED电致发光（EL）从3、4、5、7层原子钙钛矿量子点的发射，分别获得了主发射峰为607、638、669、728nm的LED，用于满足不同技术标准对三基色红光波长的要求。更重要的是，由于该LED的发光波长依赖于整数的原子层数，而非易受制备条件影响的尺寸或成分，其发光波长展现出了高度的可重复性，不同批次LED的波长差别小于1nm，显著优于传统体相准二维钙钛矿LED（其波长差异可达40nm）。此外，该类量子点LED颜色纯度（半峰宽为29~43nm）也明显优于传统体相准二维钙钛矿材料（半峰宽为61nm）。该LED实现了26.8%的外量子效率，且器件具备优异的工作稳定性和颜色稳定性，在下一代超高清显示技术中具有极大的应用潜力。
载流子动力学研究表明，电荷转移是钙钛矿LED工作条件下的主要能量传递途径。在该量子点LED中，由于较慢的电荷转移和较低的Förster共振能量转移概率，电致发光比光致发光表现出明显的蓝移，即有更多光子从小n值的量子点发射。这一载流子动力学的研究也解决了在多n值体系中Förster共振能量转移或电荷转移所引起的漏斗效应的能量传递机制争论，为量子点LED的设计提供了重要的理论指导。
不同原子层数量子点LEDs的性能
该论文的第一作者为王立刚、剑桥大学博士生Zher Ying Ooi及严纯华课题组已毕业的博士贾凤艳。王立刚、周欢萍、孙聆东、严纯华和Richard Friend为该论文的共同通讯作者。其他合作者来自剑桥大学、浙江大学等单位。该研究得到了英国皇家学会牛顿国际奖学金以及国家自然科学基金委、科技部、北京市自然科学基金委、欧洲研究理事会等机构的联合资助。
